摘要

在水处理中使用铝和铁盐作为混凝剂可能会导致成品水中铝和铁离子浓度的升高。尽管铝在大脑中的积累与神经退行性疾病有关，但人类摄入的铝大约有5%来自饮用水。本研究旨在评价铝的残留浓度³⁺和菲³⁺硫酸铝-氯化铁混凝剂在澄清器出水中的应用。采用Jar试验研究了氯化铝-氯化铁混凝剂混合使用对成品水残留铝、铁离子浓度的影响。所有参数均按APHA标准的水和废水检测方法确定。数据使用Microsoft excel10和Minitab 16进行汇编和分析，并以表格和图表形式呈现。与单一混凝剂使用相比，1:1 A-FC(铝-氯化铁)混合使用可使铝离子浓度平均降低40%，剩余铁离子浓度平均降低20%。在最优pH和投加量下，铝离子残留浓度分别为0.1 mg/L、0.06 mg/L和0.09 mg/L, A-FC混凝剂为1:1和3:1。氯化铁、1:1和3:1铝-氯化铁混凝剂的铁离子浓度分别为0.4 mg/L、0.32 mg/L和0.11 mg/L。研究显示凝血剂剂量与残留铝离子浓度之间有很强的相关性(r=0.93)，有统计学意义(P<0.05)。水pH与剩余铝离子浓度之间存在较强的相关性(r=-0.97)，相关性同样具有统计学意义(P<0.05)。氯化铝和氯化铁混凝剂组合使用比单独使用显著降低了残留铝、铁离子浓度。 The regular monitoring of chemical residuals in drinking water and control of coagulant conditions should be considered in the water treatment process.

关键字

凝固剂；老年痴呆症；水处理；铝；铁

介绍

在水处理过程中，明矾和氯化铁是许多国家广泛使用的化学混凝剂。它们与水快速反应，产生多种含有阳离子的产物，可以中和带负电荷的粒子[1,2]。虽然大部分混凝剂在沉淀过程中保留在污泥中，但当重要的混凝参数如pH、剂量混凝剂和原水浊度控制较差时，仍有一部分混凝剂残留在成品水中。剩余铝³⁺和菲³⁺饮用水分配管道中浓度超过推荐限度正成为饮用水质量的一个重大问题，因为新兴的研究证明了其健康问题[4]。

高残留铝离子浓度可能沉积在饮用水管道内，这可能是主要由细菌组成的生物膜的来源，进一步成为水传播疾病的家。沉淀的混凝剂残渣降低了余氯的利用效率，保证了成品水不受进一步污染。另一方面，由于水流速率的变化，这些沉积物的干扰可能会重新悬浮在水龙头上的铝离子水平，使最终用户感到不满意，因为它会导致饮用水的味道、气味、颜色和浑浊。

饮用水是铝离子的来源之一，可促进铝的摄入。根据美国废水协会(AWWA)的评估，饮用水提供了大约5%的铝摄入人体[7]。与其他接触途径相比，口服的铝对人类是剧毒的，尽管这种元素在食物中广泛存在，当pH值极低时，铝更容易溶解在胃中，因为元素形式的铝的可用性很大程度上取决于pH值[1,7]。摄入的铝通过吸收到达血液，并能穿过血脑屏障[8]，在大脑中积累。铝在大脑中的积累被认为与神经退行性疾病如阿尔茨海默氏痴呆和透析性脑病有关[9-11]，因此饮用水中的铝被认为是一种危害[6]。从事治疗肾病患者的医院和诊所可能对使用经明矾处理的水有困难。透析液和药物中铝含量高的患者可能会出现透析脑病、进行性痴呆和精神病[11]等并发症。美国环境保护署(USEPA)已确定饮用水中铝含量的最大污染物水平为0.2 mg/L。当成品水中铝残留量超过0.3 mg/L时，建议对水处理厂的运行情况进行评估。

与铝类似，残余铁被认为与阿尔茨海默病有关[13]。正如Sieletchi JM等人[7]引用的那样，Perez和他的同事指出，大脑选择性区域的过量铁可能与神经退行性疾病有关[14].另一方面，饮用水中残留的大量铁会使氯化过程失去效果，水的颜色和水的金属味道[7]。它也可以作为使用非碳源（如铁锰）的微生物的食物，有利于病原菌的繁殖。含铁细菌的生长可以在管道和储罐内形成令人不快的厚液层[4,15]。成品水中残留的铁也会导致洗涤过的衣服和管道固定装置（如水槽和厕所）上的污渍超过一定浓度[4]。此外，摄入过多的铁是有毒的；它会损害胃肠道细胞，从而阻止它们调节铁的吸收[16].从美学角度来看，建议饮用水中的铁含量低于0.3 mg/L[4]。

尽量减少医院、食品工业和饮用水中的残余铝含量是必不可少的，同时，减少洗衣用水、饮用水、水消毒过程以及配水管线中的残余铁含量也很重要。因此，在本研究中，1:1和3:1铝矾研究了混合氯化铝与单一明矾和三氯化铁的使用情况，以确定其对饮用水中残余铝和铁离子的贡献。

方法

实验设计

进行了一项实验研究，在不同的实验设置下对因素进行评估。设计了两个试验组，其中一组作为对照组（硫酸铝和氯化铁），另一组作为实验组（1:1和3:1明矾-氯化铁混合物）。使用Gobena B等人早期研究的结果，研究了明矾-氯化铁混合物对处理水残余铝和铁离子浓度的影响。[17]相应地，在最佳条件下对铝、三氯化铁、1:1A-FC和3:1A-FC分别进行了残留铝和铁的测定。为了研究残留铝与明矾使用剂量的关系，混凝剂的剂量范围为5至45 mg/L，并且间隔10mg/L，测定每个剂量的残留量。

样品制备

将通过200号筛的粘土加入一定体积的去离子水中，引入悬浮固体和有机物[18]，得到初始浊度为150NTU的合成水。硫酸铝储备溶液，铝₂(所以₄）_3..18H₂O、 和三氯化铁_3.将10.0克明矾和/或氯化铁溶于1000ml去离子水中，1000ml样品上加1ml，加入1000ml待测水中，其浓度为10mg /L。将标准矾和氯化铁原液混合，形成1:1和3:1的铝-氯化铁混凝剂组合，使铝-氯化铁混凝剂的用量达到要求。

实验程序

研究混凝剂的除浊效果通过标准Jar试验确定。每个瓶子装满用量筒测量的1000ml样品。用0.5N H调节原水的pH值₂所以₄以及1N NaOH至所需水平[20]。在含有1000mL合成水的1000mL烧杯中仔细测量为每个罐子设计的所需凝固剂剂量。搅拌速度设置为200 rpm，持续1分钟。1分钟后，降低混合速度，并将其设置为20 rpm，持续15分钟。在这段时间后，关闭搅拌器，让羊群静置30分钟[11,19]。然后从水位以下20 mm处提取样品进行分析[21]。在罐试验沉降时间结束后立即测量残余浊度和pH值；然而，残余铝和铁是在pH值为1的室温下通过酸化预处理两小时后测定的[22]。

样本和数据分析

浊度测量采用浊度计HACH Wag-WT3029，浊度测量采用浊度计(SM: 2130B)， pH测量采用电测法(SM: 450 - h) [23]， pH测量采用便携式pH计WTW 3310, Al³⁺用铝法(SM: 8012)测定[24]和铁³⁺采用邻菲罗啉(SM: 3500)[23]分光光度法测定。数据使用Microsoft excel10和Minitab 16进行汇编和分析，并以表格和图表形式呈现。

结果与讨论

不同混凝剂在不同投加量下的除浊效果

早期研究的基线数据显示了不同混凝剂和混凝剂组合的除浊效率，见表1。使用25mg/L明矾后，成品水残留浊度为3.82 NTU，去除率为97.45%。而使用15 mg/L氯化铁时，剩余浊度为2.82NTU，去除率为98.12%。使用5 ~ 45mg/L的明矾和氯化铁后成品水的pH值分别为6.61 ~ 5.35和7.25 ~ 4.5。A-FC混凝剂投加量为1:1 15 mg/L时，成品水剩余浊度为4 NTU，去除率为97.34%;A-FC混凝剂投加量为3:1 25 mg/L时，成品水剩余浊度为6.73 NTU，去除率为96.57%。在5 ~ 45 mg/L的混凝剂量范围内，氯化铁的浊度去除率大于94%。而5 mg/L和45 mg/L时，氯化铝、1:1和3:1铝-氯化铁组合的浊度去除率较低(<87%)。使用5-45mg/L的1:1 A: FC和3:1 A: FC时，成品水的最终pH值分别在6 ~ 7.5和5.73 ~ 6.75之间。

混凝剂类型	参数	混凝剂剂量(毫克/升)
		5	15	25	35	45
明矾一个	剩余浊度(南大)	36.6	5．7	3.82	8.57	20.90
	去除效率(%)	75.60	96.20	97.45	94.29	86.07
	成品水pH值	6.61	6.35	6.05	5.71	5.35
氯化铁b	剩余浊度(南大)	6.15	2.82	4.95	6.25	8.15
	去除效率(%)	95.90	98.12	96.70	95.83	94.17
	成品水pH值	7.25	5.91	5	4.75	4.50
1:1氯化铝-氯化铁混合物b	剩余浊度(南大)	35	4.00	13.80	18.90	22.55
	去除效率(%)	76.67	97.34	90.80	87.40	84.97
	成品水pH值	7.50	7.25	6.80	6.45	6
3:1明矾-氯化铁混合物一个	剩余浊度(南大)	30.90	5.30	6.73	20.05	46.10
	去除效率(%)	79.40	96.47	96.57	86.63	69.27
	成品水pH值	6.75	6.58	6.25	6.05	5.73

表1:浊度去除与混凝剂剂量和类型有关。
^一个在试验水的最佳pH值7下进行试验，
^b在最佳pH值为8的测试水和
所有混凝剂的试验水初始浊度为150NTU。

剩余铝³⁺和菲³⁺最佳条件下成品水中的浓度

剩余铝³⁺和菲³⁺在最佳条件下成品水的浓度如下。本研究发现，在最佳用量为25mg/L，最佳pH为7的情况下，铝、铁离子残留量分别为0.1mg/L和0.02mg/L。当氯化铁的最佳用量为15mg/L，最佳pH为8时，剩余的铝和铁离子分别为0.01mg/L和0.44mg/L。而1:1氯化铝-氯化铁组合使用时，最佳用量为15mg/L，最佳pH为8时，剩余铝铁离子分别为0.06mg/L和0.32mg/L。以3∶1氯化铝三铁组合，最佳用量为25 mg/L, pH为7时，铝、铁离子残留量分别为0.09 mg/L和0.11mg/L。结果如图1所示。

图1:残余铁离子³⁺和铝离子，Al³⁺在处理水与混凝剂类型的最佳条件。

使用氯化铁后，成品水中的剩余铁离子浓度比使用明矾提高了95%，达到0.32 mg/L，也高于美国环保局二级饮用水规定的0.03 mg/L[12]。而氯化铁将铝离子浓度降至0.01 mg/L，降低了90%，达到了目前的安全水平。氯化铁和明矾使用时出现的残铝可能是化学混凝剂杂质和使试验水初始浊度所需的粘土造成的。

将实验组（使用1:1 A-FC和3:1 A-FC）与对照组（使用明矾和氯化铁）进行比较，使用1:1 A-FC与使用明矾相比，铝离子浓度降低了40%，与使用三氯化铁相比，铁离子浓度降低了20%。然而，使用3:1 A-FC与使用明矾相比，铝离子浓度略有降低（10%），且降低良好（72.5%）在最佳条件下，使用1:1 A-FC可产生可接受的残余铝离子和令人满意的残余铁离子浓度，去除效率为97.34%。混合使用混凝剂后，单个混凝剂浓度降低，从而进一步降低amou成品水中混凝剂残留物的处理。

单独使用明矾时的铝离子残留浓度高于使用1:1和3:1的明矾-氯化铁组合时的铝离子残留浓度。米勒和他的同事报告说，在使用铝基混凝剂的饮用水厂中，铝浓度有40%到50%的机会增加[24,25]。在这项研究的结果中也观察到了类似的结果。在最佳条件下，与单独使用明矾相比，1:1 A-FC时，残余铝离子浓度几乎降低了两倍，而不影响所需的浊度去除效率。然而，与单独使用三氯化铁相比，无论浊度去除要求如何，使用3:1 A-FC后，残余铁离子浓度几乎降低了三倍。

混凝剂用量对残余混凝剂浓度的影响

本研究结果表明，在最佳条件下，残余铝离子随混凝剂用量的增加而增加。铝离子增加了从0.07到0.08 mg / L 12.5%在混凝剂剂量增加从5 mg / L - 15 mg / L,从0.08到0.1 mg / L增加了20%在混凝剂剂量增加从15毫克/升到25 mg / L,从0.1到0.15 mg / L增加了33.33%在混凝剂剂量从25 mg / L增加到35 mg / L,从35 mg/L增加到45 mg/L时，从0.15 mg/L增加到0.23 mg/L，增加了34.78%(图2)。

图2:混凝剂剂量对残余铝离子(Al3+)浓度的影响。

当混凝剂投加量最低(5mg/L)时，残留铝最少为0.07mg/L，浊度去除率低于80%。在混凝剂投加量为15mg/L时，剩余铝离子的去除率提高到0.08 mg/L，提高了96.2%。当混凝剂投加量大于25mg/L时，去除率下降，而剩余铝浓度继续增加。在本研究中，随着化学混凝剂用量的增加，观察到的残留量也在增加。剩余铝³⁺离子浓度与混凝剂投加量成正比。但在最佳矾量(25 mg/L)下，铝的残留量显著增加³⁺相对较低。使用25 mg/L的最佳明矾混凝剂处理浊度为150 NTU的水时，溶液pH值为6.5时的铝离子浓度为0.1 mg/L。结果如下图2所示。

饮用水中铝的存在可能与混凝絮凝处理过程中添加的铝盐有关，也可能与原水pH值(pH=5.5±0.5)[26]低而自然存在有关。对饮用水中的铝有不同的规定，不同的主管部门可能有不同的规定(表2)。饮用水中的铝离子浓度超过0.3 mg/L会对人体健康造成危害。世界卫生组织提出了几种尽量减少处理水中残余铝浓度的方法。这包括在混凝过程中使用最佳pH，避免过量的铝用量，在使用混凝剂时良好的混合，最佳絮凝桨速度，以及铝絮体的有效过滤[25,27]。

美国号。	管辖范围内	铝限制
1	德赢vwin首页网址加拿大饮用水质量指南	0.1毫克/升
2	构成(2018)	0.05至0.2 mg/l
3.	欧洲经济共同体	0.05 g/l ~ 0.2 mg/l
4	世界卫生组织	0.2毫克/升
5	AWWA建议的运行水平	0.2毫克/升
6	加州法规	1.0毫克/升

表2:不同当局对饮用水中铝的规定。

虽然没有针对饮用水中的铁提出基于健康的指导值[28]，但本研究考虑将明矾与三氯化铁以不同比例结合使用作为另一种替代方案。在最佳条件下，剩余浊度低于美国环保局[12]关于明矾、三氯化铁和1:1明矾三氯化铁的饮用水标准，分别为3.8mg/L、2.8mg/L和3.9mg/L。然而，当使用3:1的明矾氯化铁时，残余浊度高于标准6.7 mg/L。在最佳条件下使用明矾时，残余铝为0.1 mg/L，符合美国环保局、欧盟、世卫组织和AWWA的饮用水标准（表2）。

另一方面，氯化铁在最佳条件下的残留铁量为0.4 mg/L，高于USEPA[12]饮用水标准。将本研究结果与USEPA[12]和WHO[29]规定的残余铁离子限值进行比较，发现1:1 A-FC的贡献高于限值;然而，3:1的A-FC贡献低于限制。本研究讨论的是在澄清器出水中发现的残留混凝剂，在过滤等连续处理工艺和其他高级水处理工艺中，残渣有很大的机会进一步减少。

在饮用水处理过程中，混凝pH值和残余浊度（去除效率）是影响残余铝浓度的重要因素。因此，本研究试图证明表3所示的参数关系。因此，混凝剂剂量与硫酸铝浊度去除效率呈弱正相关（r=0.332），在统计学上不显著（P>0.05）。同样，硫酸铝浊度去除效率与残余铝离子浓度呈周相关，但正相关（r=0.0135），无统计学意义（P>0.05）。而混凝剂剂量与残余铝离子浓度呈显著正相关（r=0.94），具有统计学意义（P<0.05）。剂量与水的最终pH值的相关系数为强负相关（r=-0.98），具有统计学意义（P<0.05）。同样，水pH值与残余铝离子浓度的相关系数为r=-0.97，也显示出强烈的负相关，具有统计学意义（P<0.05）。

相关系数矩阵
	剂量	明矾去除效率	铝离子
明矾去除效率	0.33，P=0.59	1
铝离子	0.937, P = 0.019	0.013，P=0.983	1
最终pH值	-0.983，P=0.003	-0.240, P = 0.698	-0.974, P = 0.005

表3：参数之间的关系。

根据Jekel MR[26]的报道，剩余铝与出水浊度(去除率)存在相关性;低的出水浊度将导致残余铝的减少。另一方面，Driscoll和Letterman对残留铝的研究表明，饮用水中高浓度的铝与原水浓度和残留浊度都有关[22,27]。但本研究显示，硫酸铝浊度去除率与剩余铝离子浓度相关性不显著(P>0.05)周(r=0.0135)。制成品水中残留的铝离子与混凝剂用量和制成品水的pH密切相关。

同时，在95%置信区间进行方差分析，以评估四种凝血剂的平均残留凝血剂是否存在统计学差异。因此，本研究得出四种凝血剂的平均残铝量差异有统计学意义(p<0.05)(表4a)。四种凝血剂的平均剩余铁含量差异也有统计学意义(p<0.05)(表4b)。

来源	DF	党卫军	女士	F	P
因素	3.	0.014700	0.004900	34.69	0．000
错误	8	0.001130	0.000141
全部的	11	0.015830

表4：方差分析
4a：单因素方差分析:残余铝(Al³⁺)而不是凝血类型。

来源	DF	党卫军	女士	F	P
因素	3.	0.282825	0.094275	341.58	0．000
错误	8	0.002208	0.000276
全部的	11	0.285033

表4：方差分析
4b：单因素方差分析：残余铁（Fe³⁺)而不是凝血类型。

结论

研究表明，与单独使用相比，混凝剂组合使用时，铝离子和铁离子浓度显著降低。正如研究开始时假设的那样，以1:1和3:1的比例混合使用明矾和三氯化铁，使残余铝离子和铁离子达到平衡。特别是，发现1:1的三氯化铝铁可将成品水中的残余铝和铁离子浓度降低到许多权威机构规定的限值以下。在确定成品水中残余混凝剂量时，混凝过程中使用的混凝剂类型是一个重要参数，而与其他设计参数无关。此外，它结果表明，残余铝离子和铁离子浓度似乎更受水的最终pH值和所用混凝剂剂量的影响。因此，在水处理中，应遵循最佳条件，以产生残余低的水。此外，水处理厂应改用替代coa产生较少化学残留物的促凝剂，如混合混凝剂，已显示出有希望的结果。

缩写

A-FC:矾-氯化铁共混物;环境规划署:联合国环境规划署;USEPA:美国环境保护署;世卫组织:世界卫生组织;欧盟:欧洲委员会;AWWA:美国水工程协会;NTU:浊度单位;SM:标准方法;EPA:环境保护署;ASCE:美国土木工程师协会

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条信息

文章类型:研究文章

引用：Gobena B, Adela Y, Serbessa GG, Alemayehu E(2020)剩余铝的评价³⁺和菲³⁺浓度在混合氯化铝-氯化铁混凝剂中的应用。国际给水排水6(3):dx.doi.org/10.16966/2381-5299.175

版权:©2020 Gobena B等。这是一篇根据知识共享署名许可证条款发行的开放获取文章，允许在任何媒体中不受限制地使用、发行和复制，前提是原始作者和来源均已获得授权。

出版的历史:

收到日期:2020年10月28日

接受日期：2020年11月16日

发表日期:2020年11月24日,